近日，*大連化學(xué)物理研究所碳資源小分子與氫能利用創(chuàng)新特區(qū)研究組副研究員孫劍、俞佳楓團(tuán)隊(duì)利用火焰噴射法(flame spray pyrolysis，fsp)的高溫淬火過(guò)程，將金屬氧化物中的晶格氧鎖定在亞穩(wěn)態(tài)，從而大幅增強(qiáng)了晶格氧的活性，使co氧化反應(yīng)速率比傳統(tǒng)催化劑的反應(yīng)提高了10倍。由氧化物中晶格氧參與的氧化還原循環(huán)廣泛存在于催化氧化反應(yīng)中。其中，晶格氧的釋放速率是反應(yīng)的速控步驟，因此，增強(qiáng)晶格氧的活性，從而加速氧化還原循環(huán)，是促進(jìn)催化氧化反應(yīng)的重要手段。該團(tuán)隊(duì)利用高溫淬火的方法，在保證氧化物晶體穩(wěn)定形成的同時(shí)，削弱了氧化物中金屬—氧之間的相互作用，使晶格氧處于過(guò)飽和的亞穩(wěn)定狀態(tài)。新鮮制備的ce-zr固溶體氧化物中未發(fā)現(xiàn)氧空位，亞穩(wěn)態(tài)的晶格氧可穩(wěn)定存在，而在相對(duì)溫和的條件下(如低溫還原、真空處理、擔(dān)載金屬等)即可釋放出大量活潑氧，為co催化氧化反應(yīng)提供更多的活性位。研究發(fā)現(xiàn)，與共沉淀法制備的ce-zr氧化物相比，采用fsp方法制備的氧化物所能提供的氧空位數(shù)量增加了19倍。該研究成果為新型氧化物催化材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了新思路。相關(guān)研究成果發(fā)表在《化學(xué)科學(xué)》上。該研究得到了中科院-亥姆霍茲伙伴研究團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、中科院青年創(chuàng)新促進(jìn)會(huì)的資助。
大連化物所在金屬氧化物催化劑設(shè)計(jì)方面取得新進(jìn)展
編輯點(diǎn)評(píng)由氧化物中晶格氧參與的氧化還原循環(huán)廣泛存在于催化氧化反應(yīng)中。其中，晶格氧的釋放速率是反應(yīng)的速控步驟，因此，增強(qiáng)晶格氧的活性，從而加速氧化還原循環(huán)，是促進(jìn)催化氧化反應(yīng)的重要手段。該研究成果為新型氧化物催化材料的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了新思路。(原標(biāo)題：大連化物所金屬氧化物催化劑設(shè)計(jì)研究取得進(jìn)展)